Liu Ruirui, Jia Chen, Guo Boxia, Huang Yuhong*, Han Li*, Wu Ruizhi, Meyer Quentin, Lu Haochen, Yang Mengmeng, Cheong Soshan, Bo Xin* and Zhao Chuan*, , ACS Sustain. Chem. Eng., 2026, DOI: https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.6c08072
单原子催化剂可最大化金属原子利用率并且拥有明确的活性位点，在电化学二氧化碳还原反应中极具应用前景。然而，活性位点密度低和传质不足限制了其电催化性能。在此，我们报道了一种结合了纳米限域离子液体的高度有序分级多孔单原子镍催化剂，用于二氧化碳还原反应催化。相互连通的大孔和介孔提供了高效的传输路径，而限域在微孔网络内的疏水性离子液体则增强了局部二氧化碳的可利用性。该杂化催化剂实现了接近100%的一氧化碳法拉第效率，并将部分电流密度提升至32 mA cm-2，性能优于传统Ni-N-C催化剂。此外，其在微量二氧化碳条件下仍能保持高活性，进一步证实了纳米限域离子液体所实现的局部二氧化碳富集效果。原位谱学研究表明，分级多孔结构和限域离子液体增强了镍位点的催化参与程度并显著改善了传质。密度泛函理论计算进一步揭示，离子液体调控了镍位点的电子结构，并降低了关键中间体的形成能。这种分级孔隙与局部微环境工程的协同整合，为推进高性能电催化提供了一条可行路径。
图1. 多孔材料限域离子液体的制备方法，孔结构和孔径分布
Figure1. Synthesis and morphology of HOPS NiNC@ILs and the corresponding pore structure and dispersion
第一作者：澳大利亚新南威尔士大学博士研究生刘蕊瑞
通讯作者：澳大利亚新南威尔士大学赵川院士，郑州大学韩丽教授，中国科学院过程工程研究所黄玉红研究员，陕西师范大学薄鑫副研究员
全文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.6c08072
